徐强教授团队JACS:“开口”的单晶MOF胶囊

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   微/纳米胶囊凭借着高裸露的表面、可功能化修饰的壳以及较大的容纳空间,在储存、催化和药物传输等领域引起广泛关注。然而,目前已报道胶囊材料多数结构是封闭的,这极大地阻碍了物质传输和内表面的展露。因此,人们急切需要设计和构筑具有大通道的新型胶囊材料,但目前很少报道。与常规无机材料相比,金属有机框架(MOF)结构更多样更易设计,近来陆续报道了一些MOF多晶空心封闭纳米结构(多为MOF纳米晶体堆积而成的空心结构),然而鲜见具有大通道的单颗晶体MOF胶囊材料,这需要发展新的制备策略并进一步加深对空心结构形成机制的理解。

胶囊MOF形成过程以及功能研究示意图。图片来源:JACS


近日,日本产业技术综合研究所(AIST)-京都大学能源化学材料开放创新实验室徐强教授团队报道了一种以三维单晶MOF做模板,在水热条件下添加辅助配体组装得到新型MOF胶囊,其壁上存在可供物质自由进出的纳米“开口(图1)。该MOF胶囊展现出优异的单质硫和碘的负载性能,为目前研究的如火如荼的金属-硫/碘电池提供了一种潜在的新型电极材料(图2)。


图1. MOF胶囊形成过程及其结构表征。图片来源:JACS


图2. 该MOF胶囊展现出优异的单质硫和碘的负载性能以及负载前后分析结果。图片来源:JACS


另外,对该MOF胶囊和三聚氰胺混合物进行热解和磷化,成功制备由碳纳米管链接的碳胶囊,其同样具有较大“开口”以及多孔壁上镶嵌有磷化铁镍电催化活性位点(图3)。该功能化碳网络材料(FeNiP/NCH)呈现出优异的氧析出(OER)(图4)、氢析出(HER)以及氧还原(ORR)等电催化性能(图5)。

图3. 由MOF胶囊衍生的碳胶囊为节点构筑的功能化碳网络材料(FeNiP/NCH)。图片来源:JACS


图4. FeNiP/NCH的OER性能分析。图片来源:JACS


为了探究其实用性能,仅以该材料为催化剂,成功组装出了运行良好的全分解水装置(1.59 V, 10 mA•cm-2)和锌空电池(功率密度峰值250 mW•cm-2和稳定运行500 h),这与目前多数电催化剂相比,具有非常大的应用优势。

图5. FeNiP/NCH的电催化:HER和ORR性能以及组装后全分解水装置和锌空电池性能分析。图片来源:JACS


这一成果近期发表在Journal of the American Chemical Society上,文章的第一作者是日本产业技术综合研究所(AIST)-京都大学能源化学材料开放创新实验室(ChEM-OIL)的魏永生博士。



A Single-Crystal Open-Capsule Metal–Organic Framework

Yong-Sheng Wei, Mei Zhang, Mitsunori Kitta, Zheng Liu, Satoshi Horike, Qiang Xu*

J. Am. Chem. Soc., 2019, 141, 19, 7906-7916, DOI: 10.1021/jacs.9b02417


魏永生博士


2015年,于中山大学取得博士学位,指导老师为陈小明院士和张杰鹏教授。2015年至2017年进入郑州大学化学与分子工程学院任教。自2017年8月赴日本徐强教授课题组,即日本产业技术综合研究所(AIST)-京都大学化学能源材料创新实验室工作。研究方向为基于金属有机框架(MOF)的多功能材料。


徐强教授

日本产业技术综合研究所(AIST)-京都大学化学能源材料创新实验室(ChEM-OIL)主任、扬州大学特聘教授、神户大学/京都大学兼职教授、香港理工大学特别荣誉教授、欧洲科学院(EurASc)及印度国家科学院(NASI)院士。担任多家期刊的编辑/编委及顾问委员会成员,包括:EnergyChem(Elsevier,主编),Coordination Chemistry Reviews(Elsevier,副主编),Chem(Cell Press),Matter(Cell Press),Chemistry-an Asian Journal(Wiley),Advanced Sustainable Systems(Wiley)ChemNaoMat(Wiley)等。迄今发表300多篇论文,引用数 > 27000,H指数 >86(Web of Science)。于2012年获得汤森路透研究前沿奖(Thomson Reuters Research Front Award),并被Thomson Reuters / Clarivate Analytics评为在化学与工程/材料科学双领域的高被引科学家(2014-2018年)。




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