光催化二氧化碳（CO₂）还原反应作为一种将太阳能转化为化学能并减缓碳排放的重要手段，近年来发展迅速。然而，光敏剂中的电子-空穴复合、电子转移速率缓慢以及CO₂还原活性不足等因素限制了光催化反应的速率和效率。此外，CO₂还原反应的实际应用需要以捕获的CO₂作为反应物，但是捕获的CO₂往往需要额外的能量来再生才能进行有效的还原反应。

近日，美国耶鲁大学王海梁教授课题组和美国埃默里大学连天泉教授课题组合作，报道了一种硫化镉量子点-多壁碳纳米管-钴酞菁的三元混合光催化剂材料，通过在光催化剂中协同利用电子转移和光热转化，提高了太阳能在CO₂到CO光还原中的利用率。

该光催化剂材料包括多壁碳纳米管（CNTs）上直接生长的几乎单分散的硫化镉量子点（CdS QDs）和组装的钴酞菁（CoPc）分子催化剂。CdS QD吸收可见光并产生电子空穴对，并将电子高效转移给CNT以实现充分的电荷分离。CNT将CdS QD注入的电子捕获并转移到CoPc催化位点。CoPc接受电子并选择性地将CO₂还原为CO。在405 nm 可见光LED照射下，该三元混合光催化剂展现了2.9 mmol g^-1 h^-1 的CO生成速率。

可见瞬态吸收光谱表征了该材料CdS/CNT界面的高效的电子转移。得益于CdS/CNT的紧密界面，电子转移速率是电子-空穴复合速率的37倍，并实现了76.6% 的高效电子注入效率。近红外瞬态吸收光谱表征了电子被CNT上的缺陷态捕获及电子累积的动力学过程。原位拉曼和紫外-可见吸收光谱表征了CNT/CoPc界面上CoPc分子的还原以及催化CO₂还原的过程。

除了作为电子传导高速公路之外，CNT的黑体光热效应能够在光催化剂附近产生局部加热，从而激活并再生被胺捕获的CO₂。利用该特性，作者演示了利用单乙醇胺直接从空气中捕获CO₂并实现其从CO₂到CO的光催化转化。

该工作研究开发了一种基于CdS/CNT/CoPc的高活性CO₂还原光催化剂，表征了该催化剂高效的界面电子转移和催化过程中的化学状态变化，并且耦合光热转换实现了捕获CO₂的直接光还原反应，为高效利用太阳能对CO₂实现价值化提供了一种新策略。