论文DOI：10.1021/jacs.3c11373通过操控有机晶体独特的光化学反应，我们实现了光子自旋轨道耦合的原位的可逆调控和切换。这种原位光操控策略为面向未来片上集成光子学和拓扑光子器件的合成规范场操作提供了一种新的方法。光子自旋轨道耦合（SOC）可以用来操控光子的自旋和轨道自由度，对于发展自旋光子学和拓扑光子器件具有重要的意义。目前通常在超表面等固态器件结构中实现光子SOC，使得光子SOC难以动态的原位调控和转换。虽然有报道可以通过电场和磁场来调控光子SOC，但是这些方式不可避免地会导致大量的能量消耗，并且不利于先进的全光电路的芯片集成。光场操纵由于其超快、非接触的空间和时间控制等优点，为工程soc提供了一个强大且易于控制的工具箱。更重要的是，光可以在微尺度上对空间结构进行操控，有利于其在片上集成和微器件性能调节方面的应用。有机单晶具有长程有序的分子排列方式，提供了在光化学反应发生时动态改变其分子排列的潜力，由光化学反应引起的分子重排或二聚化会导致光学折射率的各向异性变化。利用光学手段操控光化学反应，精准控制分子的空间取向，可以直接调控光子模式的能量。结合光响应性和伪自旋的SOC工程优势，有机单晶填充微腔可能为人工哈密顿量的原位光学工程开辟一条新的途径。通过这一方法，我们成功实现了不同能量光模式的自旋分裂，并实现了其可逆转换。图 1 9AC晶体填充的光学微腔及其光化学反应和RD SOC原理。图片来源 J. Am. Chem. Soc.有机晶体的各向异性使原本在各向同性材料中分离的具有不同宇称的X偏振和y偏振模式相互接近并简并，从而触发了Rashba-Dresselhaus自旋轨道耦合（RD SOC）。在紫外光照射下，9AC单体的光化学反应导致二聚体的形成，并增加了分子间距离。结果表明，在紫外光的作用下，9AC微晶体的各向异性特性发生了显著的变化，导致两种线偏振模式的能量发生了变化，从而破坏了它们的共振，使得圆偏振模式转换回两种正交线性偏振模式。图 2 材料的光化学反应及Rashba-Dresselhaus自旋-轨道耦合原理。图片来源 J. Am. Chem. Soc.对于有机晶体，光化学反应引起的分子二聚化会明显地改变有机晶体的光学各向异性。该工作选用了一种具有光致异构特性的有机微晶9-蒽甲酸（9AC），将其夹在两层银膜之间构成微腔结构。在初始时刻(t = 0min)，晶体绿色的发射峰占主导，主峰在523 nm处。随着光照时间的增加，绿色发射减弱，在477 nm附近出现新的蓝色发射峰。最终，这个蓝色发射峰占主导地位。在没有405nm激光照射的情况下，蓝色发射的微晶迅速恢复为绿色发射的微带。在不损坏晶体的情况下，该过程可逆且不会降低发光的性能。图 3 9AC晶体分别在停止光照0、8、16、25、35 min后角分辨反射谱及对应的模拟色散曲线。图片来源J. Am. Chem. Soc.利用9AC微带的可逆光二聚化反应，可以在9AC晶体上实现RD SOC的原位实时调控。在这里，光学Rashba-Dresselhaus（RD）SOC来源于两种线偏振模式的共振耦合：当微腔中的两个正交线偏振模式共振时，会产生光子的圆偏振劈裂。在本工作中，由于9AC晶体中具有高光学各向异性，微腔中的正交线偏振模式具有不同的能量和折射率，从而发生光子SOC。当微腔被紫外光照射时，9AC分子会发生光二聚化反应，导致晶体的各向异性发生变化，从而改变正交线偏振模式的能量和折射率，破坏了它们的共振条件，使得光子的圆偏振分裂消失。当紫外光停止照射后，由于9AC二聚体发生解聚，自发地恢复到单体状态，晶体的各向异性也会恢复，从而重新实现光子的圆偏振分裂。通过可逆的光化学反应在光致变色有机晶体填充的光学微腔中展示了光控的合成RD SOC。实验观察了在动量空间中光子RD SOC诱导的圆偏振分裂光子模式。通过施加外部紫外光，我们控制了引起折射率各向异性变化的分子二聚化。通过这种方式，我们实现了对正交线偏振模式能量的主动修正，使不同的腔光子模式发生共振。这项SOC的可逆工程为未来片上集成光子学和拓扑光子器件的实现提供了新的途径，使我们能够更好地操纵合成规范场。光子的自旋场源于运动中微腔光子的自旋自由度与腔体的相互作用。各项异性光学材料和激子材料与微腔的结合使得光子自旋场的形式更为丰富，超出了TE-TM场的范围。未来，人工操控光子自旋自由度和规范场，对于发展光子芯片、智能光学检测器，微型全光器件等至关重要。我们正在深入研究这个方向，也在逐步搭设自己的原位表征平台，希望将来能做出更多更好的工作。创新点的选取是我在研究过程中的一大亮点。在整个微纳光学研究领域中找到一个有待深入挖掘的新颖角度，不仅能够吸引审稿人的眼球，也能够为学术领域带来新的思考和启发。在我的文章中，我选择用固体作为研究载体，基于光化学反应导致的分子异构化，最终用光场实现自旋轨道耦合的原位踩空。通过深入挖掘该领域的关键问题，成功地为现有研究提供了新的视角和解决方案。Rechcinska, K.; Krol, M.; Mazur, R.; Morawiak, P.; Mirek, R.; Lempicka, K.; Bardyszewski, W.; Matuszewski, M.; Kula, P.; Piecek, W.; Lagoudakis, P. G.; Pietka, B.; Szczytko, J. Engineering spin-orbit synthetic Hamiltonians in liquid-crystal optical cavities. Science 2019, 366, 727−730.廖清，首都师范大学教授。长期从事有机激光材料和微纳晶器件研究，在有机增益材料的设计合成、微纳晶结构的可控制备、激光性能调控、以及分子-微纳结构-性能的关系等基本科学问题的探索方面取得了系列研究成果。
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