Chem. Eur. J. :金属碳化物担载铁基催化剂Co-Fe5C2/TiC用于光热催化CO加氢

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南京大学现代工程与应用科学学院钟苗课题组报道了等离激元金属碳化物担载铁基催化剂,可用于光热催化一氧化碳加氢制取低碳烃类。这项工作表明等离激元介导的表面化学有助于提高提高光热催化反应的活性。


光热催化CO2/CO加氢是用于CO2/CO资源化转化的有效途径。金属碳化物如TiC、Mo2C、TaC等材料可以实现宽光谱吸收。耦合金属碳化物与CO加氢催化剂,有望实现高效光热催化转化。



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图(a) Co-Fe5C2/TiC光热催化CO加氢反应;(b)暗环境和光照条件下的C2+收率(350 °C, 12000 mL g−1 h−1 )。

本研究通过浸渍法合成了间隙相金属碳化物担载的钴-铁基催化剂Co-Fe/TiC。催化剂在350−2500 nm光谱范围吸收率达到90%以上。Fe、Co在400 °C反应条件下原位碳化形成Co-Fe5C2,展现出良好的光热催化CO加氢产C2+烃类活性。在12000 mL g−1 h−1的空速、350 °C和1.6 W光功率的氙灯(350-2500 nm)照射下,CO转化率达到30%,C2+选择性为59%,其中,短碳链C2-C3的选择性为32%,高于相同温度条件下暗环境中性能。


文章认为,一方面 TiC吸收入射光通过电子俄歇复合途径转化为局部热量,提供CO加氢反应所需要温度;另一方面,光照下在TiC表面产生的等离子体共振热电子可能从TiC注入到邻近的Fe5C2中,局部富电子的Fe活性位点可能更有利于促进H2的解离和C-H键的形成,提高了CO加氢的反应性能。这一工作揭示了局域表面等离子共振对于活性位点价态的调节以改善催化性能的可能性,也证实了等离激元效应的间隙相金属碳化物具有应用于光热催化反应的可行性。

文信息

Promoted Photothermal Catalytic CO Hydrogenation Using TiC-supported Co-Fe5C2 Catalysts

Haoyang Jiang, Feng Zhu, Renjie Zhou, Linyu Wang, Yongcheng Xiao, Miao Zhong

文章第一作者为南京大学姜浩阳、朱锋


Chemistry – A European Journal 

DOI: 10.1002/chem.202202891




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