白正宇AFM: 晶面应变策略起大作用!助力单原子Fe-N-C催化剂高效催化ORR

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电解水、燃料电池、金属-空气电池(MAB)和CO2还原为燃料等电化学技术已被广泛研究以解决能源危机和环境污染问题。ORR在MAB和燃料电池中起着关键作用,开发具有优异ORR活性和耐久性的丰富的非贵金属基电催化剂对于开发高效的MAB电化学系统至关重要。


近日,河南师范大学白正宇课题组提出了一种“面应变策略”,将原子分散的石墨Fe-N-C层包裹在FeCo纳米颗粒上(FeCo NP @Fe SA-N/C)以优化FeN4位点的内在ORR活性。
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研究人员对FeCo NP @Fe SA-N/C在锌-空气电池中的性能进行了评估。以FeCo NP @Fe SA-N/C为正极的电池提供了1.43 V的开路电压,接近锌-空气电池的理论值。
此外,其133.7 mW cm-2的最大功率密度(在196.5 mA cm-2电流密度下)远远超过了商业Pt/C(≈70 mW cm-2)。在1-50 mA cm-2的各种电流密度下的放电测试表明,与商用Pt/C相比,FeCo NP@Fe SA-N/C在宽范围和更高电压下具有出色的放电稳定性。在50 mA cm-2的长时间恒电流放电测量中,FeCo NP@Fe SA-N/C表现出713.9 mAh g-1的出色比电容,与商业Pt/C (706.7 mAh g-1)相当。
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试验结果和理论计算表明,FeCo NPs的{110}晶面可以通过跨层“晶面应变”来优化FeN4的电子结构,以压缩亚层上的Fe-N键。这些重构的FeN4位点对ORR中间体表现出更合适的吸附能,从而提升了催化剂的ORR性能。总的来说,该项工作揭示了FeCo NP@Fe SA-N/C在能源设备中的巨大潜力,为通过应变工程设计先进的M-N-C电催化剂提供了指导。
Facet Strain Strategy of Atomically Dispersed Fe-N-C Catalyst for Efficient Oxygen Electrocatalysis. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202206081




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