JACS: 法拉第效率达75%!多位点催化剂上的水分子活化中心增强CO2甲烷化

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以水为反应介质,将二氧化碳(CO2)电解还原为甲烷(CH4)是储存间歇性可再生能源和解决全球能源和可持续性问题的最有希望效的途径之一。然而,水在电解质中的作用往往被忽视,特别是,缓慢的水解离动力学限制了涉及多个电子和质子转移过程的CO2甲烷化的选择性和活性。


基于此,清华大学李亚栋西安交通大学苏亚琼等报道了一种新型串联催化剂,即Ir单原子(Ir1)掺杂的Cu3N/Cu2O多位点催化剂(Ir1-Cu3N/Cu2O),可有效地将CO2转化为CH4。.
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在-1.3 VRHE时,Ir1-Cu3N/Cu2O多中心催化剂显示出75%的高CH4 FE,相应的部分电流密度为320 mA cm-2,优于最近报道的CO2RR催化剂。与Cu3N相比,Ir1-Cu3N/Cu2O上的电荷转移电阻要小得多,这表明从Ir1-Cu3N/Cu2O表面到反应物的电子转移速度更快;Ir1-Cu3N/Cu2O还具有优异的稳定性,其结构和形态在稳定性测试前后未发生明显变化。
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研究人员提出了一种供质子和多位点机制,其中吸附的*CO、*CHO和*CHOH物质是关键的反应中间体。在局部碱性介质中,通过电子转移将H2O活化为*H 物质是一个缓慢的步骤,Ir1-Cu3N/Cu2O多位点催化剂中的Ir1位点在促进H2O活化和随后的*CO质子化过程中起主要作用,这导致在多位点Ir1-Cu3N/Cu2O界面上快速形成*CHO,从而加速CO2RR反应动力学;Cu3N和Cu2O多位点的相互作用进一步降低*CO加氢的能垒以增强CO2甲烷化。总的来说,这项工作为高效多位点催化系统的合理设计提供了一种有效的策略。
Engineering Water Molecules Activation Center on Multisite Electrocatalysts for Enhanced COMethanation. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c03875




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