Fe与碳基体中的杂原子P键合(Fe-P-C)在电化学催化领域具有很大的应用前景，但设计用于电催化CO2还原反应(CO2RR)和水系Zn-CO2电池(ZCBs)的高活性且具有成本效益的Fe-P-C结构仍然具有挑战性。基于此，天津理工大学刘熙俊、陈瑜和杨慧等提出了一种简便有效的策略来在N掺杂的碳多面体中合成Fe-P纳米晶体，即使用自模板沸石咪唑酯骨架(ZIFs )将Fe-P活性位点锚定在碳基体中(Fe-P@NCPs)。所得多面体形Fe-P@NCPs催化剂的粒径约为55 nm，表现出对CO2RR的高催化性能，其在-0.55 V vs. RHE时的CO法拉第效率(FECO)超过95%和ZCB峰值功率密度为0.85 mW cm-2，这与先前报道的基于N掺杂碳负载的非贵金属的纳米材料相当。此外，使用Fe-P@NCPs为正极构建的ZCB连续运行长达7天，其放电电压衰减可忽略不计。与Fe-N活性位点相比，Fe-P纳米晶体是CO2RR的高效活性位点，从分子轨道理论的角度来看，与N原子相比，P具有一个多电子p轨道和更弱的电负性，这使得它们可以更随机地转移电子，从而引起C=O=C键的弯曲，促进CO2RR的活性。另外，在N掺杂碳基体中存在的Fe-P纳米晶体，可以有效增加催化活性位点的数量和界面电荷转移电导率。该工作首次尝试将Fe-P结构引入碳基体中用于催化CO2RR/OER和水系ZCB，显示出在绿色能源转换系统方面应用的巨大前景。Nitrogen-Doped Carbon Polyhedrons Confined Fe-P Nanocrystals as High-Efficiency Bifunctional Catalysts for Aqueous Zn-CO2 Batteries. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202104965
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