Angew. Chem. :内嵌C60增强锆基金属有机骨架材料内建电场实现高效光催化产氢

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光催化技术可以将太阳能直接转化为可再生的化学燃料,是同时解决全球能源危机和环境问题的有效途径之一。金属有机框架(MOFs) 因多样的拓扑结构、高度有序可调的孔道结构,高比表面积、广泛分布的活性位点、较短的光生载流子扩散距离、以及良好的光热稳定性,使其在光催化领域得到了更多的关注和研究。然而,MOFs光催化材料都有着较宽的带隙结构和较高的电荷传输阻力,在光催化领域的应用仍然面临着光生电荷分离困难和量子效率低等问题。


近日,清华大学的朱永法教授、太原理工的蒙海兵副教授等,将C60分子内嵌到锆基MOFs材料的孔道中,构建了一种高结晶性的MOFs光催化剂。内嵌分子与MOFs之间的主客体相互作用,加剧了MOFs上电荷的不均匀分布,产生了显著的静电势,进而增强了内建电场,解决了MOFs材料电荷分离和迁移效率低的问题,实现了22.3 mmol g-1 h-1的高效光催化产氢性能。   



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本工作首次报道了利用MOFs主客体分子之间的强相互作用来构建高效的光催化产氢体系。C60分子的嵌入维持了MOFs材料固有的高结晶性,并且形成了强烈的主客体相互作用。

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在NU-901中,电子通常是离域的分布在配体上,而锆节点上的电子则聚集和定域,使得配体与节点之间形成静电势差,随着C60的嵌入,电子从配体转移到C60上,促进了电子的不均匀分布,从而加剧了配体与节点间的静电势差,显著提高了催化剂的内建电场,从而驱动光生电荷的分离和迁移。

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C60@NU-901显示出优异的光催化产氢活性,产氢速率达22.3 mmol g-1 h-1,超过了绝大多数已报道的MOFs光催化剂。此外,C60@NU-901具有较宽的光响应范围和优异的催化稳定性。


在该工作中,作者通过将 C60 嵌入孔道尺寸匹配的NU-901中,构建了一种新颖的主客体MOFs光催化剂。该材料具有强内建电场和高度有序的晶体结构,促进了光生电荷的分离和迁移,实现了高效的光催化产氢,为高性能MOFs光催化剂的设计提供了一种新方法。

文信息

Enhancing Built-in Electric Fields for Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution by Encapsulating C60 Fullerene into Zirconium-Based Metal-Organic Frameworks

Liping Liu,+ Haibing Meng,+* Yongqiang Chai, Xianjie Chen, Jingyi Xu, Xiaolong Liu, Weixu Liu, Dirk M. Guldi, and Yongfa Zhu*


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202217897




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