ChemSusChem:基面活化的硼掺杂二硫化钼纳米片用于高效电化学合成氨

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由于存在竞争性的HER,NRR在环境条件下在水性电解质中的活性和选择性远低于预期。实际上,研究者们已经开发了许多用于NRR催化的非贵金属催化剂,其中,二硫化钼(MoS2)是一种层状石墨烯类材料,被认为是最有前途的非贵金属高效电催化剂之一。最近,山东科技大学田健教授课题组在期刊ChemSusChem发表题为“Basal Plane-activated Boron-doped Molybdenum Disulfide Nanosheets for Efficient Electrochemical ammonia synthesis”的论文,该工作利用简单的一步水热法合成基面活化的硼掺杂MoS2纳米片(B-MoS2)作为一种对N2电还原具有优异性能的非贵金属催化剂。



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(1)利用简单的一步水热法合成基面活化的硼掺杂MoS2纳米片(B-MoS2)作为一种对N2电还原具有优异性能的非贵金属催化剂。通过改变硼的掺杂量合成了一系列B-MoS2-X纳米片(X = 150,300,450)作为对比。


(2)在0.1 M Na2SO4溶液中,B-MoS2-300纳米片在-0.75 V vs. RHE时获得了75.77 µg h-1 mg-1cat.的优异产氨率,以及在-0.60 V vs. RHE时达到了40.11%的出色法拉第效率。此外,B-MoS2-300纳米片还表现出良好的选择性和化学稳定性,反应过程中没有副产物肼的生成,并且在6个循环和12小时长期电解实验中产氨率和法拉第效率没有明显的下降。


(3)基面活化的硼掺杂MoS2纳米片优异的电催化氮气还原性能主要归因于以下几个方面:一方面金属相1T-MoS2自身的高电导率保障了电子的传输速率;另一方面,硼的成功掺入扩大了MoS2的层面间距,并且硼原子可以作为活性位点起到基面活化作用,为NRR提供更多的活性位点。


(4)密度泛函理论计算表明,B的掺杂激活了1T-MoS2的基面,使得N2在基面上的吸附更容易,促进了NRR过程。在NRR过程中,在B掺杂的1T-MoS2的边缘处氮吸附自由能的变化远低于纯1T-MoS2,这说明硼原子的掺入可以提高B掺杂的1T-MoS2的N2吸附能力。B掺杂的1T-MoS2的电势决定步骤(PDS)比纯1T-MoS2更低,进一步说明在B掺杂的1T-MoS2上N2活化和还原比纯1T-MoS2更有利。

文信息

Basal Plane-Activated Boron-Doped MoS2 Nanosheets for Efficient Electrochemical Ammonia Synthesis

Xiaoyue Chen, Shucao Lu, Yanjiao Wei, Mengjie Sun, Xu Wang, Dr. Min Ma, Prof. Dr. Jian Tian


ChemSusChem

DOI: 10.1002/cssc.202202265




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