​南师大/林科院Small:Ru@N-CNFs高效全pH值电催化HER

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合理设计策略以提高钌(Ru)的本征活性和稳定性,对电解水的实质性发展具有重要意义。


基于此,南京师范大学徐林副教授和唐亚文教授、中国林业科学研究院孙康研究员(共同通讯作者)等人报道了一种由均匀的超细Ru纳米团簇原位锚定在N-掺杂碳纳米纤维的电催化剂(Ru@N-CNFs)。
Ru@N-CNFs具有突出的全pH值HER性能,在10 mA cm-2下具有16和17 mV的低过电位,在酸性和碱性电解质中分别具有31.8和28.5 mV dec−1的低Tafel斜率,优于最先进的商用Pt/C和Ru/C基准催化剂。
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Ru@NC异质结的电荷密度差图表明,电荷在N掺杂C侧积聚,在Ru侧耗尽,表明电子从金属Ru向N掺杂碳载体的自发迁移。H吸附的热中性吉布斯自由能(ΔGH*)值接近于0,表明HER具有较高的本征活性H*吸附。
ΔGH*图表明,Ru@NC异质结的ΔGH*值为-0.11 eV,明显小于原始Ru的ΔGH*值(-0.39 eV)。
DFT计算证明,Ru@NC肖特基异质结显著地诱导了界面电子态的重新配置,提高电荷转移效率,降低反应能垒,具有良好的HER性能。
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通过实验结果和DFT计算,Ru@N-CNFs具有较好的HER性能,原因如下:
(1)Mott-Schottky Ru/N-CNFs异质结自发地诱导了异质界面处的电子调节,形成了内部电场,有效地提高了电荷转移效率和本征活性;
(2)超细Ru纳米团簇能够提高原子利用效率,并提供丰富的有效能量低配位表面原子;
(3)CNFs的相互交织不仅促进了质量扩散和电子传递,还扩大了活性物质的暴露和电解质的渗透,极大加快了反应动力学;
(4)将Ru纳米团簇原位生长到N-CNFs的电流收集器上,有效防止活性位点发生不良的团聚和分离,保证了良好的力学和电化学稳定性。
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Manipulating the Rectifying Contact between Ultrafine Ru Nanoclusters and N-Doped Carbon Nanofibers for High-Efficiency pH-Universal Electrocatalytic Hydrogen Evolution. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202206781.
https://doi.org/10.1002/smll.202206781.




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