彭生杰/李林林/李蕾AFM:CoBDC/MXene实现高效的全pH内HER

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设计定义明确的界面化学键桥是优化金属-有机骨架(MOFs)催化活性的有效策略,但仍然具有挑战性。


基于此,南京航空航天大学彭生杰教授和李林林副教授、嘉兴学院李蕾教授(共同通讯作者)等人报道了一种简易原位生长策略,通过将MXene与CoBDC纳米片偶联来合成紧密连接的2D/2D异质结。
测试结果表明,优化后的CoBDC/MXene在电流密度为10 mA cm-2下表现出优异的析氢反应(HER)活性,在碱性、酸性和中性电解质中分别具有29、41和76 mV的低过电位,与商用Pt/C催化剂相当。
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为了解界面Co-O-Ti桥接对HER性能的影响,对MXene、CoBDC和CoBDC/MXene进行了DFT计算。在MXene修饰后,CoBDC表现出从Co到Ti原子的电子转移,这归因于界面Co-O-Ti桥的形成,在两相间建立了连续的电子传输。对比CoBDC和MXene,CoBDC/MXene异质结在费米能级具有较高的电子密度。
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在CoBDC与MXene异质结界面处存在耦合电子轨道,优化了CoBDC/MXene的电导率,降低了电荷转移阻力。CoBDC与MXene (-2.12 eV)中Co的d-带中心比纯CoBDC(-1.95 eV)低,表明CoBDC/MXene界面对H中间体的吸附减弱,促进了H2的演化。结果表明,界面桥的形成可以调节电子结构,导致电荷的重新分配。
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Electronic Modulation of Metal-Organic Frameworks by Interfacial Bridging for Efficient pH-Universal Hydrogen Evolution. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202210322.
https://doi.org/10.1002/adfm.202210322.




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