邵敏华JACS:Fe-N-C提高负载型纳米Pt燃料电池的稳定性

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分散在炭黑上的铂(Pt)基纳米颗粒耐久性差,是长寿命聚合物电解质燃料电池应用面临的一大挑战。研究表明,Fe和N共掺杂碳(Fe-N-C)可能比传统的高比表面积碳更好。

基于此,香港科技大学邵敏华教授(通讯作者)等人报道了在酸性和碱性介质中,Pt/Fe-N-C在电位循环过程中的电化学表面积保持率远优于市售Pt/C。原位电感耦合等离子体质谱研究表明,循环过程中Pt/Fe-N-C的Pt溶解速率是Pt/C的3倍。

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DFT计算发现,Pt/Fe-N-C与载体间的结合能最低(-4.60 eV),其次是Pt/N-C(-3.86 eV)和Pt/C(-2.84 eV),表明Fe-N-C提供了最强的载体。从负投影晶体轨道汉密尔顿总体图(-pCOHP)发现,对于Pt/Fe-N-C,所有成键态都出现在价带(低于费米能级EF),而几乎所有反键态都出现在导带(高于EF),其中负值表示反键状态,正值表示成键状态。

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O*在固定在三种基质上的Pt簇的(111)面上最稳定的吸附构型。结果发现,O*吸附在Pt/Fe-N-C和Pt/N-C的六方密排(hcp)位,与在Pt/C和晶态Pt(111)表面所观察到的不同,在晶态Pt(111)上,O*更倾向于吸附在面心立方(fcc)位。通过调整Pt簇的电子结构,Fe-N-C载体减弱了Pt簇上的O*吸附强度,从而减少了Pt氧化物的形成,可能是Pt溶解速率降低的一个原因。

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Fe-N-C Boosts the Stability of Supported Platinum Nanoparticles for Fuel Cells. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c08305.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c08305.



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