王丹&杨乃亮&于然波AM:揭示机理助力制备位点明确的无金属催化剂

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由于金属储量有限,科学家致力于探索基于碳材料的高性能无金属催化剂,以解决与环境相关的问题。掺杂会在表面形成不均匀的电荷分布,这是提高催化性能的有效途径。然而,传统碳材料中的掺杂位置很难控制,从而阻碍了其发展。


基于此,中科院过程工程研究所王丹研究员和杨乃亮研究员、北京科技大学于然波教授(共同通讯作者)等人报道了利用石墨炔(GDY)中独特的sp-C的优势,原位定义了一种新的sp杂化氮(sp-N)的N掺杂构型,在氧还原反应(ORR)中实现了与Pt相当的催化活性。
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然而,该过程的反应中间体从未被捕获,不仅阻碍了对反应机理的理解,而且阻碍了无金属催化剂的精确合成。作者首次实现了类中间体分子的制备,并通过周环反应最终获得了掺杂sp-N的GDY。此外,与其他N构型掺杂的GDY相比,sp-N原子在CO2选择性还原为CH4方面表现出优异的能力。
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研究发现,由于sp-N引入了独特的电子结构,设计的sp-N GDY在CO2电还原生成CH4方面表现出更高的催化活性,更有利于稳定中间体。该工作将为碳材料中的定点掺杂以及理解掺杂构型与催化选择性之间的关系提供新的见解,有助于指导目标产品的先进无金属催化剂的设计。
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V-Doped Cu2Se Hierarchical Nanotubes Enabling Flow-Cell CO2 Electroreduction to Ethanol with High Efficiency and Selectivity. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202207691.
https://doi.org/10.1002/adma.202207691.




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