ChemCatChem:纳米超声光催化剂用于实现空间可控的高效声化学反应

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超声波作用于均质流体时会产生瞬态空化现象,引起包括自由基生成在内的局部理化环境的改变。这种空化现象已被广泛应用于声化学中,用以在环境条件下驱动化学反应,而无需任何化学添加剂或其他外部刺激(如光或电)。进一步的研究表明,添加多相催化剂可以促进自由基生成,并提高反应对特定产物的选择性。鉴于空化现象在空间上不可控的特性,传统的声化学方法通常采用高强度的连续超声波以产生足量的瞬态空化,达到令人满意的反应速率。因此,提高超声催化反应的效率对其进一步的工业应用至关重要。在生物医学领域,外源空化核(如微气泡和介孔二氧化硅)已被用来诱导气泡在特定位置溃灭,并降低空化现象发生所需的能量。在此,作者报道了一种由二氧化钛负载金钯纳米合金颗粒构成的催化剂,用以实现空间上可控的声化学过程。



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二氧化钛载体的纳米结构可以使气泡稳定在其表面,促使空化现象发生在特定位置(催化活性位点附近)。在超声波辐射下,由于二氧化钛的光化学活性,声解和声致发光作用都能产生自由基,将水溶液中的苯甲醇选择性地氧化为苯甲醛。由于纳米催化剂颗粒同时起到了外源气泡核的作用,所用超声波的强度得以降低,更能以5-33%工作周期的脉冲方式运行。

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作者观察到,随着超声能量(辐射时间和工作周期)的增加,催化剂作用下的反应转化率也得以成比例的提高。作为对比,在消除催化剂颗粒表面对气泡的稳定作用后,声化学反应的活性显著降低,由此证实了该催化剂可在超声波辐射时作为空化核驱动催化反应的特性。

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作者进一步对比了其他相似的纳米结构,以验证基于二氧化钛的超声催化剂的功效以及催化剂和超声波之间的协同作用。通过定量研究不同表面修饰的纳米结构产生的空化能量,作者揭示出设计高效的超声/光催化纳米结构的关键元素,为进一步探索其在更广泛的化学反应中的应用提供坚实基础。

文信息

Nanostructured Sonophotocatalysts for spatially controlled inertial cavitation towards energy-efficient sonochemistry

Dr. Umesh S. Jonnalagadda, Qianwenhao Fan, Dr. Xiaoqian Su, Prof. Wen Liu, Prof. James J. Kwan


ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202200732




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