Angew. Chem. :氢键有机框架超薄纳米片的制备及光催化二氧化碳还原研究

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氢键有机框架材料(HOFs)是纯有机或金属有机构筑单元通过氢键导向自组装构筑而成。近年来作为一种新兴晶态多孔超分子材料,HOFs受到了人们越来越多的关注,这类材料在小分子分离、质子传导、气体储存、传感、酶封装以及非均相催化等领域具有很好的性能。在2010年之前,由于氢键作用较弱、溶剂客体脱出框架后结构无法保持等原因, HOFs化学的发展一度滞后于同一时期的金属有机框架材料(MOFs)。2010年后,通过巧妙地选择对称构筑单元并在理论模拟的指导下优化结晶方法,获得了具有与MOFs相媲美的多孔HOFs,极大地促进了HOFs材料的发展与进步。但是HOFs材料的纳米功能化方面的研究还处于初级阶段,开发新的HOFs和纳米化方法来制备具有高产量的功能纳米材料具有重要意义。



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北京科技大学姜建壮教授&王海龙教授团队和国家纳米科学与技术中心曾庆祷研究员团队通过对鸟嘌呤四链体连接的氢键有机框架HOF-25进行后合成修饰引入镍离子,使得HOF五分之一的2,2′-联吡啶与镍离子络合,再用超声法进行剥离,制备了HOF-25-Ni纳米片,产率高达56%。剥离机理主要来源于HOF-25自身易于剥离的特性,同时后修饰的镍离子可以进一步提高其剥离产率。TEM和AFM技术揭示了HOF-25-Ni 纳米片的超薄特性,厚度约为4.4 nm。STM表征揭示了HOF-25-Ni构筑单元在庚酸/高定向热解石墨界面上组装为超分子网格结构,所测试的结构信息进一步佐证了HOF模型的可信性。为了避免纳米片再聚集,将HOF-25-Ni纳米片分散在在氧化石墨烯上,活性HOF纳米片能有效促进可见光诱导的CO2还原,表现出优异的CO产率和高选择性。

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这项工作详细地研究了高产率氢键有机框架纳米片的合成及其在可见光光催化二氧化碳还原中的应用,在HOFs结构表征、纳米功能化及应用领域中具有重要意义。

文信息

Hydrogen-Bonded Organic Framework Ultrathin Nanosheets for Efficient Visible Light Photocatalytic CO2 Reduction

Baoqiu Yu, Ting Meng, Xu Ding, Xiaolin Liu, Hailong Wang,* Baotong Chen, Tianyu Zheng, Wen Li, Qingdao Zeng,* and Jianzhuang Jiang*

北京科技大学博士研究生于宝秋为论文的第一作者。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202211482




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