陈宇教授AEM:高效耐用的异质界面助力电化学CO2还原

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固体氧化物电化学电池(Solid oxide electrochemical cells, SOECs)已证明有潜力成为在中等温度下电化学CO2还原(CO2R)的高效装置。然而,CO2R的性能和广泛应用在很大程度上取决于最先进电极的缓慢反应动力学和较差的耐用性。


基于此,华南理工大学陈宇教授(通讯作者)等人报道了一种提高钙钛矿基电极Sr2Fe1.5Mo0.3Cu0.2O6-δ(SF1.5MC)用于H2的电化学氧化和CO2还原的反应活性和耐久性的策略。
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从X射线衍射(XRD)和扫描透射电子显微镜(STEM)观察到,在燃料电池的传统的操作条件下,SF1.5MC电极优雅地重构为三相富氧空位双钙钛矿(DP)相、Ruddlesden-popper(RP)相和Cu-Fe金属相。这种在还原的SF1.5MC中构建的耐用多异质界面可以极大减少还原过程中的Sr偏析,从而减少CO2气氛下电解模式下碳酸盐的形成。通过与HR-TEM结合测试后样品的XRD证实,Fe部分取代Mo可以获得增强的相结构。
考虑到钙钛矿氧化物的高成本和Gd0.2Ce0.8O1.9(GDC)的高离子电导率,与纯SFM相比,使用Sr2FexMo2-xO6-δ(SFM)钙钛矿-GDC复合燃料电极是一个有前途的候选者钙钛矿燃料电极。
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实验结果表明,具有这些界面的电极在CO2电解中表现出显著改善的电化学性能和优异的耐久性。具有SF1.5MC-GDC燃料电极的La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.2O3-δ(LSGM)电解质负载的SOEC在CO2电解中在 1.4 V时的电流密度为1.94 A cm-2,高于采用Sr2Fe1.5Mo0.5O6-δ(SF1.5M)-GDC电极的电池(1.34 A cm-2)。
此外,使用SF1.5MC-GDC燃料电极在800 °C的燃料电池模式运行约为50 h、CO2电解模式运行约为80 h),并具有约100%的法拉第效率(FE)。
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Building Efficient and Durable Hetero-Interfaces on a Perovskite-Based Electrode for Electrochemical CO2 Reduction. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202202175.
https://doi.org/10.1002/aenm.202202175.




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