二维过渡金属二硫属化物(TMD)已广泛用于生产(光)电子产品，催化和储能装置，掺杂二维TMD是调控其固有物理化学性质以最大限度提高二维TMD性能的最有效的方法之一。但是，后掺杂生长通常只引入有限的金属原子，并且易于形成具有各种化学成分的分离相，这可能是由于金属原子的溶解度和稳定性限制造成的。此外，因为挥发性源沿着相同的扩散路径不均匀地升华，掺杂2D材料的CVD生长通常缺乏对掺杂剂空间分布的控制。因此，开发一种可扩展且高度可控的掺杂方法对于合成具有均匀掺杂剂分布的二维材料具有重要意义。
基于此，湖南大学谭勇文课题组报告了一种简便且通用的合成方法，通过表面合金生长实现厘米级纳米多孔ReSe2薄膜与过渡金属原子(TM)的可扩展原位掺杂。研究人员成功制备了具有3D互连通路、丰富的1T"相和丰富的晶格缺陷的高TM掺杂ReSe2，使得探索其固有的涉及气体的非均相电催化成为可能。作为概念验证应用，NP Ru-ReSe2催化剂可用作析氢反应(HER)的催化剂。具体而言，NP Ru-ReSe2催化剂的电催化HER性能显着提高，在10 mA cm-2电流密度下的过电位仅为149 mV，Tafel斜率为73 mV dec-1，明显低于NP ReSe2催化剂(分别为187 mV和99 mV dec-1)，并且其性能与其他报道的高性能TMDs电催化剂相当甚至更好。实验和理论计算结果表明，TM和Re原子自发扩散到纳米多孔金层表面形成TM-Re-Au表面合金，用于后续构建稳定的TM掺杂ReSe2。与其他依赖金属原子直接取代导致簇或分离相的掺杂方法不同，该项工作的掺杂策略在生长路径期间保留了表面合金的扩散对，从而在大面积上实现了均匀的掺杂剂分布。更重要的是，原子尺度表征表明掺杂剂的协同作用和弯曲韧带引起的弯曲应变导致ReSe2的结构相转变为1T"相。总的来说，表面合金扩散策略将为二维材料的可扩展、高度可控、均匀掺杂开辟一条新途径，也有助于未来探索其相相关特性和应用。Scalable-doped Nanoporous 1T″ ReSe2 via a General Surface Co-Alloy Strategy. Nano Letters, 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c01837
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