ChemCatChem:N/O共掺杂碳壳负载铁酞菁催化氧还原

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首都师范大学化学系左霞课题组制备出N/O共掺杂超薄碳壳结构,酞菁铁可以均匀负载到碳壳表面,得到具有优异催化性能的氧还原催化剂。



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碳基单原子金属阴极氧催化剂是Pt基催化剂材料的一个很好的替代品,特别是具有M-N4(M=Fe、Co、Ni、Cu)催化活性位点的碳基过渡金属催化剂因为其较低成本,可大规模生产而备受关注。过渡金属与碳结合的高温热处理是产生M-N4位点的常用手段。在这个过程中,过渡金属原子被固定在碳基基底的表面,从而暴露出稳定的催化活性位点,但经高温处理得到的材料M-N4的碳基材料组成复杂。金属酞菁(MPcs)及其衍生物由于其独特的M-N4结构,可修饰的配体结构和中心原子选择而被认为是最有前途的催化剂材料之一。然而,MPcs大环分子之间的π-π共轭往往会产生聚集体,从而限制活性位点的暴露。因此,在碳材料载体上均匀负载MPcs,实现的MPcs单分散,是很有意义的工作。


首都师范大学化学系左霞课题组采用三维超薄空心碳壳(HCSs)作为碳载体,将具有M-N4结构的铁酞菁(FePc)均匀负载于空心碳壳上,通过铁酞菁的轴向配位作用有效抑制铁酞菁分子堆积和聚集。首先通过使用SiO2纳米颗粒作为模板制备N/O共掺杂超薄空心碳壳(HCSs),在碳壳表面实现富缺陷的特质。然后在这些空心碳壳的表面分散FePc分子以提供作为氧还原催化的活性位点。催化剂表面O原子和FePc分子中的Fe-N4基团之间的轴向配位打破了Fe周围电子分布的对称性,促进了氧的吸附和电荷转移,实现了催化剂优异的氧还原催化性能(E1/2 = 0.91 V vs RHE)。

文信息

N/O-co-doped Carbon Shell Structures Loaded with Iron Phthalocyanine for Oxygen Reduction Catalysis

Xuhui Li, Ruixue Zhao, Yuanyuan Fu, Dawei Xu, Yunpeng Kang, Dr. Kai Li, Dr. Zhongfeng Li, Dr. Lirong Zheng, Prof. Xia Zuo


ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202200517




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