北大郭少军AM:首次报道!调控Pd金属烯的原子级空腔助力高效电催化氧还原

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含氧中间体的适度吸附在高效氧还原反应(ORR)电催化剂的合理设计中起着重要作用。其中,缺陷工程作为调节纳米材料几何结构的可靠策略,具有调节催化活性位点配位环境的强大能力,从而能够主导调节吸附能和ORR催化动力学。然而,仅限于可控的纳米晶体制备,将均匀分散的高配位缺陷引入超薄2D纳米片仍然具有挑战性。


基于此,北京大学郭少军教授(通讯作者)等人首次报道了利用原子级空腔(atomic-scale cavities, ASCs)作为一种新型的高配位活性位点,并成功地引入到超薄Pd(111)暴露的金属中。
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通过精确控制蚀刻位置和时间,作者成功地将这种高配位缺陷诱导为超薄Pd(111)暴露的金属烯。扩展的X射线吸收精细结构(EXAFS)拟合发现,ASCs的存在导致Pd-Pd散射路径的平均CN明显增加。由于局部配位数的提高和与含氧中间体的较弱键强度,具有ASCs(c-Pd M)的Pd金属烯表现出优异的ORR性能。
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实验测试发现,所制备的具有ASCs(c-Pd M)的Pd金属烯在0.9 V vs. RHE时质量活度为2.76 A mgPd-1和高达0.947 V的半波电位,比商用Pt/C(不含ASCs的Pd金属烯)高18.9(2.7)倍和104(46)mV。此外,c-Pd M的耐久性超过其商用同类产品,在5000次循环后仅损失30%。该工作突出了一种为高效ORR电催化设计花哨的活性位点的新思路。
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Local Coordination Regulation through Tuning Atomic-Scale Cavities of Pd Metallene toward Efficient Oxygen Reduction Electrocatalysis. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202202084.
https://doi.org/10.1002/adma.202202084.




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