ChemSusChem:Au/ZrO2催化剂助力5-羟甲基糠醛选择性氢解制备2-己醇研究

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中国科学院广州能源研究所刘琪英研究员与合作者在ChemSusChem期刊发文探讨了金属氧化物载体负载的Au催化剂在生物质基呋喃类平台分子5-羟甲基糠醛(来源于纤维素)选择性开环氢解制备2-己醇中的反应性能,重点揭示了Au/ZrO2催化剂氢解5-羟甲基糠醛的催化作用机理与目标产物的生成路径,拓展了从生物质衍生的呋喃类化合物制备一元醇而没有碳损失的新途径。

生物质是一种可缓解化石能源短缺现状的可持续利用资源。生物质衍生的呋喃环类化合物5-羟甲基糠醛和糠醛是一类重要的平台化合物,可进一步转化利用为航空燃油和润滑剂等目标产品。由于5-羟甲基糠醛和糠醛侧链上存在的含氧官能团,导致对其选择性制备一元醇的难度很大。研究表明,Au基催化剂因为其丰富的配位化学和非凡的活性广泛用于各种催化加氢反应中。


鉴于此,中国科学院广州能源研究所刘琪英研究员与合作者制备了一系列不同载体负载的Au基催化剂,首次将其应用于呋喃类平台分子选择性氢解制备一元醇。结果表明,将Au负载于ZrO2载体上有利于5-羟甲基糠醛开环氢解制备2-己醇。表征分析结果表明,Au的引入形成了Au-O-Zr界面相互作用,促使了氧空位的增加,从而导致L酸位点的形成。界面Auδ-物种与L酸位点之间的协同作用控制5-羟甲基糠醛开环氢解,同时避免了C-C键的断裂。在最优反应条件下,2-己醇收率为65.8%。Au/ZrO2催化剂具有较好的循环稳定性,循环反应5次后,其活性与目标产物的选择性基本保持不变。此外,该催化剂也被证实对糠醛具有优异的开环氢解能力,可同时获得1-戊醇和2-戊醇的总收率为67.4%。本研究为呋喃环类化合物制备一元醇的催化剂设计提供了新思路,拓宽了木质纤维素生物质在制备高值精细化学品方面的可持续应用。

文信息

Selective Hydrogenolysis of 5-Hydroxymethylfurfural to 2-Hexanol over Au/ZrO2 Catalysts

Xiaohong Hu, Zhijian Li, Haiyong Wang, Haosheng Xin, Song Li, Prof. Chenguang Wang, Prof. Longlong Ma, Prof. Qiying Liu


ChemSusChem

DOI: 10.1002/cssc.202200092


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