AFM: Cu2O与NiNC串联,低过电势下催化CO2形成C2H4

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由于需要燃烧化石燃料的密集人类活动导致二氧化碳排放量增加,通过最大限度地利用可再生能源来平衡碳循环已成为当务之急。因此,已经开发出各种能量转换技术,例如水分解电解槽,以与太阳能、风能和水力等可再生能源相结合,以实现长期的全球可持续发展目标。为了进行有效的CO2利用率,一种经济可行的方法是耦合电化学CO2用于可再生能源生产增值燃料和化学品的电解槽,同时实现净零碳循环。乙烯因其作为包括聚合物工业在内的各种应用的原料具有重要意义,故催化剂和电解槽的开发对于实现工业相关的乙烯生产和效率水平至关重要。

基于此,斯坦福大学Thomas F. Jaramillo和劳伦斯利弗莫尔国家实验室Christopher Hahn等报道了一种由铜纳米立方体和镍配位氮掺杂碳(NiNC)组成的串联电催化剂,该催化剂集成到气体扩散电极(GDE)中,用于在低过电势下形成高选择性乙烯。

根据产品分析,乙烯的法拉第效率显著提高,在-0.6 V时具有55%的FE,而仅由氧化亚铜制成的电极仅为30%。此外,观察到C2H4/CO选择性比更高,表明CO的利用率更高。通过改变Cu和NiNC的比例,乙烯选择性最大化,这归因于NiNC产生的CO在Cu表面附近增加了局部CO覆盖。

为了证实实验观察,研究人员进行了3D连续体模拟,验证了NiNC产生的CO增加了流向Cu表面的CO通量,从而增加了CO浓度以提高了多碳产品的产量。此外,研究人员证明了串联电极执行CO的实际可行性,其在MEA电解槽中进行2次转化,在3.2 V电池电压下具有40%的乙烯法拉第效率,而使用纯铜电极获得的乙烯法拉第效率为36%。该研究提供的实验和计算结果都突出了基于Cu与非金属CO促进剂以及NiNC的串联催化方案在形成乙烯方面的优势。

Vapor-Fed Electrolyzers for Carbon Dioxide Reduction Using Tandem Electrocatalysts: Cuprous Oxide Coupled with Nickel-Coordinated Nitrogen-Doped CarbonAdvanced Functional Materials, 2022, DOI:10.1002/adfm.202113252


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