周小元/甘立勇Nano Energy:Au@Ni(Fe)OOH用于高效电化学水氧化

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贵金属修饰是提高水氧化性能的最有效策略之一,但是识别贵金属的作用,尤其是活性位点仍然是一个持久的挑战。基于此,重庆大学周小元教授和甘立勇副研究员(共同通讯作者)等人报道了通过原位电化学转化直接合成Au纳米颗粒(Au NPs)修饰的NiFe羟基氧化物(Ni(Fe)OOH),即Au@Ni(Fe)OOH,并通过系统的实验和理论研究相结合对活性提升进行了综合研究。

作者选择Au纳米颗粒(Au NPs)作为范例是因为已广泛报道Au NPs结构可以有效地增强电催化活性。具体而言,为了避免OER过程中表面重构可能引起的不确定性,Au NPs直接沉积在OER后获得的Ni(Fe)OOH上。此外,为了进一步确定活性位点的动态过程,对未掺杂Fe离子或Au NPs修饰的样品进行了对照实验。

作者发现Fe掺杂极大地提高了电导率,Fe位点是主要的活性中心,共同导致Ni(Fe)OOH的性能显着提高。实验和密度泛函理论(DFT)计算表明,在Au NPs修饰后,高价Fe/Ni离子的含量显着降低,表面氧空位的形成受到极大抑制,Ni(Fe)OOH中的主要活性中心从Fe位点转移到界面Au位点。该研究对用于OER的贵金属修饰的Ni(Fe)OOH中活性中心的起源提供了重要的基本见解。

Dynamic active sites in NiFe oxyhydroxide upon Au nanoparticles decoration for highly efficient electrochemical water oxidation. Nano Energy, 2022, DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107328.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.107328.


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