朱起龙AFM: 阴极原位重构策略,助力Bi-NBs用于选择性电催化CO2还原为甲酸盐

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由于电化学CO2RR的动力学缓慢以及反应过程中涉及的多个电子和质子转移,目前仍然缺乏高性能CO2RR电催化剂。因此,充分了解电催化剂的固有活性和选择性以及如何暴露更多的活性位点,对于设计具有高活性、选择性和稳定性的电催化剂具有重要的意义。

近日,中科院福建物构所朱起龙课题组通过阴极原位重构策略,制备了一种超长和薄的Bi纳米带(Bi-NBs)。
Bi-NBs具有高边棱比和高度连接性的独特纳米结构,其可以作为CO2电还原过程中电子转移的“高速公路”,从而进一步提高催化性能。在CO2RR生产甲酸的过程中,衍生的Bi-NB表现出非凡的电催化性能,具有大的甲酸部分电流密度和非常高的法拉第效率;在流通池中可以进一步实现高达400 mA cm-2的超高电流密度,以及在宽电位窗口(约≈-0.6 V-1.5 V)内接近95%的高甲酸盐选择性。
实验和密度泛函理论(DFT)计算表明,*OCHO是CO2在Bi表面还原生成甲酸盐的中间体;同时丰富的边缘位点有利于稳定甲酸盐生产的关键中间体,从而导致在Bi平面上,尤其是在主要(012)平面上,相对于小平面位点具有优异的催化活性。总的来说,Bi-NBs催化剂上的催化机制与Bi-NB的独特结构特征密切相关。
Reconstruction of Ultrahigh-Aspect-Ratio Crystalline Bismuth-Organic Hybrid Nanobelts for Selective Electrocatalytic CO2 Reduction to Formate. Advanced Functional Materials , 2022. DOI: 10.1002/adfm.202201125


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