将CO2电化学还原为有价值的化学品和燃料是实现碳循环的一种有希望但具有挑战性的方法。CO作为CO2RR的其中产物，是一种具有相当大的市场规模和经济可行性的有趣产品，但*COOH和*CO中间体在催化剂表面的结合能决定了CO2还原电催化剂的活性。现已报道的策略缺乏对CO2还原为CO的催化活性和选择性的精确控制，而双金属合金结构中的应变工程对电化学CO2还原反应(CO2RR)有一定的促进作用，其中它通过优化中间体的结合性能同时提高电催化活性和产物选择性。然而，仍然缺乏可靠的合成策略和对CO2RR中应变效应的系统理解。基于此，江南大学朱罕课题组报告了一种应变松弛策略，用于确定双金属MNi合金(M = Pd、Ag和Au)中的晶格应变。研究人员通过热力学驱动的应变弛豫，实现了金属合金晶格应变的可控调控和优化；应变为2.3%的s-PdNi在-0.88 VRHE时表现出96.6%的最佳FECO，是应变为3.2%的s-PdNi的1.3倍(- 0.98 VRHE)，该实验结果证明了应变松弛在提高CO2RR活性方面的积极作用，且催化剂s-PdNi/CNFs-1000在集成的Zn-CO2电池中表现出能量转换的潜在适用性。
此外，分子动力学(MD)模拟预测，应变PdNi合金(s-PdNi)的弛豫与合成温度的升高相关，并且高温活化能驱动多个金属原子的完全原子混合以允许调节晶格应变。密度泛函理论(DFT)计算表明，应变松弛通过优化*COOH和*CO中间体在s-PdNi合金表面上的形成能，有效地提高了CO2RR活性和选择性，原位光谱研究也证实了这一点。该方法为催化剂设计提供了一种有前景的方法，能够独立优化反应中间体的形成能，同时提高催化活性和选择性。Strain Relaxation in Metal Alloy Catalysts Steers the Product Selectivity of Electrocatalytic CO2 Reduction. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.1c11145
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