苏州大学&加拿大多伦多大学 ACS Nano研究论文:碳化铌和碳化钛MXenes材料作为优异的光热二氧化碳还原催化剂载体

  • A+

文章信息

碳化铌和碳化钛MXenes材料作为优异的光热二氧化碳还原催化剂载体
第一作者:吴之怡
通讯作者:何乐*,张晓宏*,Geoffrey A. Ozin*,李超然*
单位:苏州大学,加拿大多伦多大学

研究背景

针对传统光催化二氧化碳还原太阳光利用效率受限的瓶颈挑战,科学家们最近提出了光热催化(photothermal catalysis)的新思路,该过程同时利用催化剂的光化学和光热效应,拓宽了太阳光谱的利用效率,有望实现高效光-化学能转换。寻找具有优异光热转换性能的光催化剂,构筑高效光热催化体系,依然是该领域的研究前沿和热点。
在本研究工作中,我们首次探索了光吸收和光热性能优良的MXene材料在光热催化中的应用潜力。发现MXene材料是优良的光热催化剂载体,不仅能分散和稳定活性金属纳米粒子,还能提升金属纳米催化剂的光利用效率,大幅提升光热催化的性能。本工作开启了MXene材料在光热催化二氧化碳还原领域的新应用,为构筑高效光热催化体系提供了新的思路。

文章简介

在国家自然科学基金重点国际(地区)合作项目的支持下,来自苏州大学的张晓宏教授、何乐教授、李超然副研究员与加拿大多伦多大学Geoffrey A. Ozin教授团队合作,近日在国际知名期刊ACS Nano上发表题为“Niobium and Titanium Carbides (MXenes) as Superior Photothermal Supports for CO2 Photocatalysis”的文章。
文章首次报道了MXene作为光热催化剂载体的新应用,发现了MXene材料不仅可以有效分散和稳定金属纳米颗粒,还能提升金属纳米颗粒的光热催化活性,揭示了MXene材料在光热催化中的巨大潜力。

本文要点

要点一:Nb2C MXene光热性能优良,但光热催化CO2加氢性能较差
采用传统的刻蚀-剥层法合成了少层的碳化铌材料(图1a-d),尽管具有优良的光吸收和光热性能,但是其自身的H2和CO2活化能力非常差,不适合作为单组分的光热催化剂(图1e,f)。
图1. (a) 少层碳化铌纳米片(fl-Nb2C)制备过程示意图。(b) Nb2AlC前驱体,Al层刻蚀之后的多层Nb2C和少层Nb2C二维片状材料的XRD图谱。(c) 少层Nb2C二维片状材料的TEM图。(d)少层Nb2C二维片状材料的AFM图。(e)少层Nb2C的光热催化二氧化碳加氢性能图。(f)少层Nb2C在不同温度梯度条件下的热催化性能图

要点二:MXene载体提升了镍纳米粒子的光热催化活性
考虑到Nb2C MXene优异的光吸收和光热转换性能,我们尝试将其作为载体,负载Ni纳米粒子,构筑光热催化剂。在相同条件下,相比于Nb2O5负载的Ni纳米颗粒(Ni/Nb2O5),Nb2C负载Ni纳米颗粒(Ni/Nb2C)的光热催化活性提高了5.3倍(表1)。在36个太阳光照强度下,Ni/Nb2C的光热CO2转化速率到了创纪录的8.50 mol·gNi-1·h-1。
表1. Ni/Nb2C和 Ni/Nb2O5的光热催化性能比较


要点三:Nb2C载体提升了Ni纳米粒子的光热转换性能

漫反射光谱表明Nb2C负载Ni催化剂具有更好的吸光性能,在相同照射条件下测试不同催化剂的表面温度和等效工作温度,证实了光热催化活性提高的主要原因是Nb2C载体提升了Ni纳米粒子的光热转换性能(图2)。
图2. (a) Ni/Nb2C, Ni/Nb2O5, Nb2C和Nb2O5的紫外可见近红外漫反射光谱图。(b) Ni/Nb2C, Ni/Nb2O5, Nb2C和Nb2O5的催化剂表面温度。(c)Ni/Nb2C在15 sun照射下的等效工作温度。(d)Ni/ Nb2O5在15 sun照射下的等效工作温度

要点四:Nb2C负载的Ni纳米颗粒催化剂表现出优良的稳定性
Ni/Nb2C在长时间工作条件下依然保持着稳定的光热催化和热催化性能,反应后的Ni纳米颗粒尺寸基本保持不变,证明其具有较好的稳定性。Ti3C2载体也表现出类似的光热增强和稳定效果,进一步证实了MXene载体在光热催化中的巨大潜力。
图3. (a)Ni/Nb2C的固定相光热催化稳定性测试结果(测试条件:10个循环,每个循环20分钟)。(b) Ni/Nb2C的流动相热催化稳定性测试结果(测试条件:400 °C,不加光, 10 h)

文章信息

Niobium and Titanium Carbides (MXenes) as Superior Photothermal Supports for CO2 Photocatalysis
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.1c00990

课题组介绍

中方研究团队带头人为张晓宏教授,现任苏州大学教授、博士生导师、副校长、教育部“苏州纳米科技协同创新中心”常务副主任,是国家杰出青年基金获得者,国家“万人计划”科技创新领军人才,国家重大研究计划项目(973)首席科学家,国家基金委创新研究群体项目负责人,国务院政府特殊津贴获得者。
团队主要从事新型光功能材料研究,着重研究面向能量转换的有机及纳米半导体材料,具体包括:
(1)电→光能量转换材料与器件
(2)光→电能量转换材料与器件
(3)光→化学能量转换材料与器件,光催化及光存储器件

课题组招聘

根据课题组发展需要,现拟招收1-2名从事气相光催化二氧化碳还原研究的博士后研究人员,异相催化相关研究方向的申请者优先考虑。待遇优厚,且有机会到国外知名课题组联合培养。有意者请发简历至lehe@suda.edu.cn。



weinxin
我的微信
关注我了解更多内容

发表评论

目前评论: