厦门大学Nature Chemistry:金属有机框架与脂质体结合实现光催化全水分解

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厦门大学化学化工学院汪骋教授课题组在利用金属有机框架(MOF)和金属有机单层 (MOL)光催化水分解研究方面取得新进展,相关研究成果“Metal–organic frameworks embedded in a liposome facilitate overall photocatalytic water splitting”于近日发表于Nature Chemistry, 2021, DOI: 10.1038/s41557-020-00635-5。

Fig. 1: Structure of the LP–MOF for overall photocatalytic water splitting and the proposed ‘Z-scheme’ electron-transfer chain in the LP–MOF system.

MOF和MOL在析氢反应(HER)和水氧化反应(WOR)中得到了广泛的研究。然而,由于光生电子和空穴快速复合,利用MOF/MOL实现光催化水分解仍然具有极大的挑战性。自然光合作用利用类囊体膜在空间上分离光生电荷对,确保高的光能转化效率。
Fig. 2: HER-MOF and WOR-MOF structures.
受此启发,厦门大学汪骋教授课题组提出了一种新颖的组装策略,通过将HER-MOL和WOR-MOF分别组装在脂质体的疏水和亲水区域,利用氧化还原型的穿梭物质Fe3+和四氯苯醌将两个半反应串联起来,减少光生电荷复合,实现了高效的光催化全分解水,表观量子产率达到了1.5±1%。本工作通过模仿自然光合作用系统,实现了光催化水分解,为人工光合作用的研究提供了新的思路。
Fig. 3: The photocatalytic cycle and energy level diagram.
厦门大学化学化工学院 2019级博士胡慧慧为论文第一作者,2018级博士王之野参与了飞秒瞬态吸收光谱的测试工作,已毕业博士生曹凌云与曾令真在MOF/MOL结构分析与表征方面给予了帮助,学院黄瑞芸、张淑红、许斌斌、王茜、郭黛萍等多位老师在测试方面给予了帮助。研究工作得到科技部重点研发计划(批准号:2016YFA0200702)和国家自然科学基金(批准号:21671162、21721001)等项目的资助。
作者介绍
汪骋,2009年毕业于北京大学化学与分子工程学院,2013年在美国北卡罗莱那大学教堂山分校获得博士学位。2013-2015年在芝加哥大学开展博士后研究。2015-至今厦门大学教授,入选国家高层次人才计划青年项目,闽江特聘教授。主要研究方向是金属有机单层及人工光合作用。发表论文70余篇,他引8000余次。课题组目前主要研究方向为二维金属有机单层(Metal-Organic Layer=MOL)及以其构筑的人工光合作用系统。
汪骋教授团队系统研究了MOL的生长规律,发展了在溶液中制备MOL的方法。进一步,仿造叶绿体,在MOL的表面精准组装高效光催化所需的 “光收集网络”、“电荷分离中心”、“催化中心”等功能组分,加快能量、电荷、反应物/产物的传递,减缓电荷复合,提升光催化反应的效率。汪骋团队在MOL方面的工作受到了广泛关注,在国际会议上受邀报告5次,近五年发表相关论文30余篇,这部分论文已被引用1100余次。国际上多个研究团队利用该类材料开展膜分离、生物检测、异相催化等研究,并发展连续流反应器优化该类材料的生产。汪骋教授曾获美国化学会无机化学青年化学家奖(2013)、厦门市杰出青年(2019)、厦门大学萨本栋奖教金(2020)等多项奖励。
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文章来源:先进材料快讯


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