MgH₂因具有高比容量、低电压平台、成本低廉等优点，被视为一种很有潜力的储锂负极材料。但是，在电化学循环过程中MgH₂的体积膨胀高达200%，这会导致其表面SEI膜的反复破裂/再生，消耗电解液。并且在反复充放电循环中，材料会发生粉化进而从电极表面脱落，导致容量的快速衰减，电池的循环寿命较短。除此之外，MgH₂的导电/导锂离子性较差，反应动力学较慢，使电池的倍率性能较差。作为一种性能优异的二维材料，MXene具有高密度、高导电性、机械性能优异的特点，目前已在储能领域中广泛应用。所以，通过引入MXene作为载体材料，有望改善MgH₂的电化学性能。

近期，复旦大学余学斌教授团队通过溶剂热的方法，合成了平均粒径小于20nm、均匀分散于Ti₃C₂ MXene表面上的纳米MgH₂颗粒，开发了一种性能优异的储锂复合材料。作为基体材料，MXene基体提供了锂离子/电子快速传输的通道，并能有效地缓冲MgH₂在充放电过程中产生的体积膨胀。同时，理论计算和实验表征均证明了MgH₂与MXene表面的F官能团之间能够形成Mg-F-Ti键，这使得MgH₂与MXene紧密结合，保证了MgH₂颗粒在循环过程中不会脱落。得益于这种独特的纳米结构，该复合材料表现出了优异的倍率性能和电化学循环稳定性。并且，由于MXene的高密度特性，该复合材料具有较高的体积比容量。

该论文以“Magnesium Hydride Nanoparticles Anchored on MXene Sheets as High Capacity Anode for Lithium-Ion Batteries”为题发表在期刊Journal of Energy Chemistry上，第一作者为复旦大学硕士生钟树林。

研究者首先使用DFT计算探究了MgH₂在MXene表面的结合方式，通过结合能和分波态密度的计算结果，证明了MXene表面的F官能团是MgH₂吸附结合的关键。据此，研究者采用溶剂热的方法，将MXene置于二丁基镁的环己烷溶液中，在反应器中充入氢压后使其在200℃高温下反应，获得了不同负载率的MgH₂/MXene (nMH/MX)复合材料。随后，研究者还通过XRD和XPS表征进一步证明了F-Mg键的存在。通过SEM和TEM等表征手段，可以清晰地看到结晶良好的MgH₂均匀地分布在MXene基体上。

图1. nMH/MX复合材料的理论计算结果与合成过程示意图

图2. nMH/MX复合材料的XRD和XPS表征

图3. nMH/MX复合材料的形貌和结构表征

研究者对不同MgH₂负载量的样品进行了电化学测试，高载量的样品虽然具有更高的初始容量，但是适当降低载量有利于提高电极的循环稳定性。测试结果表明，负载率约为60%的nMH/MX-60样品具有最佳的综合电化学性能，其在100 mA g^-1电流密度下循环100圈后，具有389.3 mAh g^-1的比容量。并且nMH/MX-60还表现出了优异的倍率性能，在电流密度为2 A g^-1时仍有323.5 mAh g^-1的储锂容量。此外，由于MXene的密度较大，nMH/MX-60电极在2000 mA g^-1的电流密度下循环1000圈后，具有1092.9 mAh cm^-3的体积比容量，库伦效率约为99.5%。

图4. nMH/MX的电化学性能曲线

最后，研究者对电化学反应之后的nMH/MX-60样品做了进一步的TEM表征，证明了MXene基体在提升nMH/MX复合材料循环稳定性方面的重要作用。

图5. nMH/MX-60样品循环后的TEM表征与循环机理示意图

总之，研究者采用了溶剂热法制备了均匀负载于MXene表面的MgH₂纳米颗粒。得益于MgH₂和MXene之间的协同作用，nMH/MX复合材料展现出了优异的电化学性能，主要体现在高库伦效率、高容量、高循环稳定性及优异的倍率性能。更重要的是，因MXene具有高密度的特性，使nMH/MX复合材料还具有较高的体积比容量。其中，nMH/MX-60电极在2000 mA g^-1的电流密度下循环1000圈后，能够稳定提供1092.9 mAh cm^-3的体积比容量。该工作显著改善了MgH₂负极材料的电化学性能，为新型锂电负极材料的设计与开发提供了一定的参考。