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过氧化氢(H2O2)凭借其绿色氧化剂的独特优势,在漂白、化学合成、水处理和消毒等多个领域展现出广泛的应用价值。目前大规模生产H2O2的主流方法—蒽醌工艺,不仅依赖价格高昂的钯催化剂,而且在生产过程中涉及复杂的分离步骤,并伴随大量有机废物的产生。 相较之下,利用两电子氧还原反应(2e- ORR)进行电化学合成H2O2的方法,因其可在常温下进行而显示出更高的可持续性和实用性。然而,这一技术在实际应用中仍面临如何有效提升催化剂的选择性和生产效率这一挑战。
近日,北京大学邹如强教授团队开发了一种嵌入Fe-O4基团的石墨碳材料,在电化学性能测试中,Fe-O/C催化剂在0.1 M KOH溶液中展示了出色的H2O2选择性,达到了97%。与其他碳基催化剂相比,Fe-O/C催化剂在电流密度为200 mA cm⁻²的条件下,H₂O₂生产率高达33.5 mol gcat-1 h-1。更为值得一提的是,在长达24小时的大电流测试中,H2O2的浓度累积达到了8.6%,这一性能远超过目前已报道的同类材料,充分证明了其出色的稳定性和高效性。 同时,通过理论模型和原位表征发现Fe-O4基团周围的α-碳是实际的反应位点,从热力学和动力学的角度解释了其优异催化活性。这种通过氧桥金属中心来活化碳反应位点的策略,为碳材料的合理设计提供了新的启示。此类催化剂展示了在高选择性、高电流密度下合成H2O2的巨大潜力,为未来工业应用提供了新的可能性。 论文信息 Fe−O4 Motif Activated Graphitic Carbon via Oxo-Bridge for Highly Selective H2O2 Electrosynthesis Zitao Zhang, Dr. Weibin Chen, Hsing Kai Chu, Feng Xiong, Dr. Kexin Zhang, Dr. Huacai Yan, Dr. Fanqi Meng, Dr. Song Gao, Dr. Bing Ma, Prof. Xiao Hai, Prof. Ruqiang Zou 文章第一作者为兰州大学博士研究生尚继海,通讯作者为邵向锋教授 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202410123
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