Angew. Chem. :孔隙分割材料镶嵌氨基功能位点的定向设计及丙炔/丙烯高效分离

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传统化工分离基于低温精馏、催化加氢等技术实现丙烯纯化目的。该过程能耗高且存在过渡催化等难题。发展高效过渡或替代技术迫在眉睫。基于多孔材料的物理吸附展现出明显优势。根据工业需求吸附剂的属性要求(主要包括:低分压高吸附容量、合适选择性,快的吸附动力学、合适动力学选择性、宏亮制备可能、方便再生及高的水热稳定性),设计并制备可实现痕量丙炔的高效选择性捕集仍面临巨大挑战。课题组在前序“受限旋转快门策略”筛分丙炔/丙烯工作的基础上(Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202316792),立足丙炔/丙烯分离需求,结合孔隙分割MOFs材料平台特征,提出在孔隙划分多孔MOF结构中定向植入氨基功能性位点策略(图1)。



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图1丙炔/丙烯分离多孔材料的定向设计理念

制备的NTU-100-NH2材料满足上述工业应用的需求属性,可在室温下去除丙炔/丙烯混合物中痕量丙炔,实现聚合剂丙烯的直接收集(图2)。原位红外和气体负载的晶体学分析表明,植入的氨基位点不仅可与丙炔有较强的作用力,同时可将丙炔稳定在分割的空间内。分子尺度的机理理解明确了有机位点在材料功能方面的贡献(图3)。该研究成果不仅为丙烯纯化多孔材料的设计和开发提供案例参考,同时,靶向位点的植入可作为方便延伸的策略,以应用到更具挑战功能目标材料的设计与制备。

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图2 NTU-100-NH2高效分离过程及长效稳定特性。

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图3 丙炔和丙烯负载的NTU-100-NH2结构。

文信息

Immobilization of Amino-site into a Pore-Partitioned Metal–Organic Framework for Highly Efficient Separation of Propyne/Propylene

Yuhang Huang, Yanfei Feng, Yi Li, Prof. Dr. Kui Tan, Jie Tang, Prof. Dr. Junfeng Bai, Prof. Dr. Jingui Duan

文章第一作者是博士生黄愉航,通讯作者是南京工业大学段金贵教授。该工作获得国家自然科学基金,江苏省自然科学基金和材料化学工程国家重点实验室探索基金资助。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202403421



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