Angew. Chem. :多重共振热活化延迟荧光材料的空间位阻/激发态协同调控

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多重共振热活化延迟荧光(MR-TADF)材料以其100%激子利用率和优异的色纯度,在超高清有机发光二极管(OLED)显示方面展现出巨大的潜力。然而,具有高刚性和平面性的MR-TADF发光材料分子结构面临着严重的聚集诱导猝灭(ACQ)问题,包括低光致发光量子产率、光谱红移/展宽以及器件制备困难等。此外,MR-TADF材料的激发态特性主要呈现出局域激发特性,导致自旋翻转效率极低,严重影响了三重态激子的反向系间窜越过程,进而显著降低了MR-TADF器件的综合性能。为解决这一问题,近日广东工业大学陈文铖副教授、霍延平教授和华南理工大学苏仕健教授合作提出了一种新的策略,可以协同调控MR-TADF发光材料分子结构的空间位阻和激发态特性。



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该研究介绍了一种新方法,利用8,8-二苯基-8H-吲哚并[3,2,1-de]吖啶(IDAD)和3,6-二叔丁基-8,8-二苯基-8H-吲哚并[3,2,1-de]吖啶(TIDAD)作为多功能修饰基团,对MR-TADF发光中心BNCz进行位阻和激发态协同调控,设计合成了IDAD-BNCz和TIDAD-BNCz。相较于传统的大位阻包裹策略,将空间位阻区域置于远离多重共振核心的位置,从而显著提升了合成效率,在抑制ACQ的同时还不影响聚集态下的电荷传输。此外,IDAD和TIDAD还具有适当的给电子能力,可诱导高能级电荷转移激发态,从而促进自旋翻转,实现高效热活化延迟荧光。

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由于对ACQ的抑制,IDAD-BNCz和TIDAD-BNCz在较宽的掺杂浓度范围内表现出较窄的半峰宽和超过90%的优异光致发光量子产率。

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与大多数基于MR-TADF材料制备的OLED器件通常在低掺杂浓度(≤ 5 wt.%)条件下达到最佳效率相比,IDAD-BNCz和TIDAD-BNCz表现出了明显的优势。特别是在高亮度条件下,这两种材料表现出了优异的抗猝灭和快速的自旋翻转能力,从而显著抑制了在高掺杂浓度和高激子密度下的激子猝灭。值得注意的是,在20 wt.%的高掺杂浓度下,IDAD-BNCz和TIDAD-BNCz均展现出超高的外部量子效率(EQE)。基于IDAD-BNCz的器件在不依赖敏化技术的情况下,呈现出34.3%的EQE,即使在100 cd m-2的亮度下,EQE仍然达到31.8%。这项研究为开发新型MR-TADF发光材料提供了重要的指导意义。

文信息

Synergetic Modulation of Steric Hindrance and Excited State for Anti-Quenching and Fast Spin-Flip Multi-Resonance Thermally Activated Delayed Fluorophore

Jia-Ming Jin, Denghui Liu, Wen-Cheng Chen, Chengxiang Shi, Guowei Chen, Xiaofeng Wang, Longjiang Xing, Weidong Yin, Shaomin Ji, Yanping Huo and Shi-Jian Su

文章的第一作者为广东工业大学博士研究生靳嘉铭,通讯作者为广东工业大学陈文铖副教授、霍延平教授和华南理工大学苏仕健教授。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202401120



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