Angew. Chem. :电极与电解质之间的化学键接的超共形层用于高性能锂电池

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与液体电解质相比,固体电解质具有更高的热稳定性、更好的电化学稳定性和更好的机械性能,同时具有更高安全性。由于差的固固接触,锂离子在刚性无机固态电解质和电极之间的界面处的迁移损耗较大。当前研究当报道了使用无机/有机中间来解决无机固态电解质与电极之间的界面问题,然而,所得到的非共形的中间层不能承受在充放电过程中在界面处的机械变化,同时由于异质介质的引入进一步阻碍了锂离子的传输。尽管聚合物电解质可以实现相对更紧密的接触,但在长期充放电过程中,普通聚合物基质难以适应金属锂负极的体积变化,产生不可逆塑性变形并导致不稳定的界面接触最终致使电池失效。因而,在锂负极与固态电解质之间建立动态的紧密连接界面连接是解决固态锂电池界面问题的关键。


近日,北京化工大学王峰教授团队,开发了一种新型界面策略,在橡胶衍生的弹性电解质上构筑亲锂富氟表面,由此在电极与电解质之间产生化学键接的超共形层,并在循环过程中始终保持动态接触,从而保障锂离子在界面上的快速、稳定传输。

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采用气相氟化方法制备了高弹性亲锂电解质。通过电化学过程在金属锂负极与电解质之间原位形成超共形层。所得到的超共形层具有优异的弹性、超薄的厚度以及机械完整性,保证了循环过程中电解质与电极的动态、紧密接触,促进了锂离子在界面上的快速传输。此外,超共形层中高含量LiF的存在有效地抑制了聚合物基质与金属锂的副反应,并引导了锂的均匀沉积。

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通过空气暴露实验、对循环后锂负极的扫描电镜、溅射XPS、飞行时间二次离子质谱等手段深入分析了超共形层在电池循环中抑制枝晶生成、减少副反应的重要作用。

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最终使用该电解质组装的对称电池具有超2500小时的超长循环寿命、1.1 mA cm-2的高临界电流密度和良好的倍率性能。此外,固态全电池在不同温度、不同电流、不同正极的测试中均表现出良好的性能,该工作为解决固态金属锂电池界面问题提供了新策略。

文信息

A Chemically Bonded Ultraconformal Layer between the Elastic Solid Electrolyte and Lithium Anode for High-performance Lithium Metal Batteries

Na Yang, Yujie Cui, Hang Su, Jiaying Peng, Yongzheng Shi, Jin Niu, Feng Wang


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202304339




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