JACS:构建高HER性能的高负载单原子催化剂,不妨试试室温激光种植策略

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金属单原子(SAs)分散在固体载体上,能够最大限度地提高原子利用效率。具有独特电子结构和不饱和配位环境的活性中心的均匀分布是提高SA催化活性的关键。SA具有较高的表面能,在热力学驱动下迁移并形成稳定的团聚体。在这种情况下,金属原子和载体之间的强相互作用对于将SA锁定为孤立形式至关重要。


然而,目前构建SA催化剂的方法涉及冗长的多步骤过程,并且实现具有高负载的SA仍然具有挑战性。因此,在温和的条件下开发高负载SA的简便路线在实现经济可行性和催化活性以及减少能源消耗方面具有很大的希望。
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近日,南京大学邹志刚姚颖方王冰新加坡国立大学林志群等通过一个简单的和通用的“激光种植”一步策略,在大气温度和压力下,在包括碳黑(CB)、石墨烯量子点(GQD)、金属和氧化物在内的各种基质上创建了高密度SA。
具体而言,激光脉冲被用来同时在基板上产生缺陷和将金属前驱体分解成单个金属原子;XAFS表明,这些缺陷通过增强金属SA与周围衬底原子之间的电子相互作用作为锚定位点束缚SA,并且由于激光脉冲能够精确地将能量限制在所需的微观区域,因此它具有较高的空间缺陷分布和良好的原子色散。
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实验结果表明,SA负荷达到了创纪录的42 wt%。同时,不管组成金属的物理化学性质如何,由多个金属SA组成的高熵单原子(HESA)也可以很容易地被激光植入。由于多金属协同效应,具有最小贵金属负载(例如9 wt% Pt和Ir)的HESA组合物催化性能优于负载较高(例如18 wt% Pt)的单个贵金属SA。
综合实验和理论研究表明,当HESA中金属原子含量的分布类似于其在电催化火山图中的催化性能分布时,可以获得较好的催化活性。因此,最优的HESA催化剂在HER中表现出突出的质量活性,优于Pt SA和商业Pt/C。此外,HESA的高构型熵导致熵驱动的结构稳定,从而显示出显著的电催化耐久性,在反应过程中没有明显的电流衰减。
Room-Temperature Laser Planting of High-Loading Single-Atom Catalysts for High-Efficiency Electrocatalytic Hydrogen Evolution. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c02364




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